Peran strategis Chalid berlanjut pada 17 April 1960 di Surabaya, saat ia bersama sejumlah mahasiswa NU mendirikan PMII. Dalam kepengurusan awal, Chalid dipercaya sebagai Ketua I PP PMII, mendampingi Mahbub Djunaidi sebagai Ketua Umum. Keduanya dikenal sebagai figur intelektual NU yang kuat dalam tradisi diskusi, literasi, dan gerakan pemikiran mahasiswa.
Selain aktivis organisasi, Chalid juga dikenal sebagai jurnalis NU. Ia menjadi redaktur harian Duta Masyarakat dan menulis berbagai laporan kritis, termasuk liputan ibadah haji tahun 1965. Tulisan-tulisannya menunjukkan keberanian bersikap, bahkan saat mengkritik kebijakan politik negara-negara Arab terkait Palestina.
Dalam bidang politik, Chalid pernah menjabat sebagai anggota MPRS (1960) dan anggota DPR/MPR RI hasil Pemilu 1971 dari Partai NU. Ia konsisten memandang pemilu sebagai instrumen demokrasi yang harus dijaga, terutama di tengah dinamika politik Orde Baru. Karier pengabdiannya berlanjut ketika dipercaya menjadi Duta Besar RI untuk Suriah (1984–1988).
