Bakat tersebut semakin terasah ketika ia belajar kepada pelukis naturalis Surabaya, M. Sochieb. Bahkan, Mansyur sempat menjadi asisten sang maestro dan banyak menyerap teknik melukis bergaya naturalis yang kemudian menjadi ciri khas karya-karyanya.
Memasuki dekade 1960-an, Mansyur turut ambil bagian dalam pameran seni rupa yang digelar bersamaan dengan Konferensi Islam Asia Afrika (KIAA) di Bandung pada 1965. Bersama sejumlah pelukis berlatar belakang NU, ia ikut memperkenalkan karya seni bernuansa keislaman kepada para peserta konferensi internasional tersebut.
Setelah pameran di Bandung, Mansyur bersama rekan-rekannya juga mengikuti pameran keliling di berbagai daerah di Jawa Timur, seperti Surabaya, Malang, hingga Tulungagung. Aktivitas itu menjadi bagian dari upaya memperkenalkan seni rupa di lingkungan warga NU.
Pada era 1970-an, Mansyur sempat meninggalkan dunia lukis untuk berkarier sebagai fotografer Majalah Selecta di Jakarta. Selama menjadi fotografer, ia banyak mengabadikan tokoh-tokoh hiburan nasional, termasuk artis terkenal pada masanya, serta berkesempatan melakukan peliputan ke luar negeri.
